华南师范大学学报(自然科学版)

碳达峰与碳中和

  • CO_2地质封存泄漏机理与井筒完整性研究进展

    连威;王能昊;李军;李奇璇;

    碳捕集、利用与封存(CCUS)是实现碳减排的关键技术手段。受地层条件及长期封存特性的影响,地质封存过程中CO_2存在泄漏的风险。基于对国内外文献的调研,综述了CCUS封存泄漏的研究进展。在注入及封存工况下,泄漏通道可归纳为沿井筒泄漏、盖层渗透与扩散、断层泄漏。注入过程中的井筒温度骤降使固井第一胶结面产生微环隙以及井筒长期服役过程中受到的化学腐蚀是井筒完整性失效的主要原因;CO_2由于浮力作用聚集在盖层底部引起的局部高压会导致CO_2沿盖层渗透及扩散;注入后储层应力状态发生改变及水岩化学反应引起的活化断层是其沿断层泄漏的主要通道。泄漏危害包括人类健康威胁及生态环境影响,泄漏监测方法分为地下、近地表及大气三类。CCUS沿井筒泄漏研究目前十分有限,尤其是针对转注井的井筒密封完整性失效机理、影响因素及控制方法的定量研究。

    2024年05期 v.56 1-15页 [查看摘要][在线阅读][下载 1421K]
  • CO_2吞吐提高其埋存率及页岩油采收率的影响因素

    张磊;于海洋;黄涛;唐慧婷;孙灵辉;曾华柯;汪洋;

    为明确页岩油CO_2吞吐对采收率和埋存的影响,采用核磁共振装置开展CO_2吞吐与埋存实验,研究了地层压力、吞吐轮次、焖井时间和岩心渗透率对页岩油CO_2吞吐与埋存作用的影响。结果表明:在混相条件下,随着地层压力增加,大孔和中孔的采收率增幅减小,非混相条件下,大孔和中孔采收率增幅快速上升,而随着地层压力的增加小孔采收率始终保持线性增加;当地层压力低于最小混相压力时,CO_2吞吐采收率提升更为显著;当地层压力大于混相压力时,吞吐采收率提升效果减弱;当焖井时间增加时,大孔和中孔的采收率提升速率减缓,而小孔的采收率提升速率是呈先增加后减小的趋势;吞吐轮次增加时,中孔和大孔的采收率提升较为显著,而小孔的增幅相对较小;地层压力与吞吐效果呈正相关关系,压力增大,吞吐次数降低;岩心渗透率越大,孔隙采收率越高。该研究对于提高页岩油CO_2吞吐采收率和有效实施埋存具有指导作用。

    2024年05期 v.56 16-26页 [查看摘要][在线阅读][下载 1734K]
  • K-CuZnZrO_2系列催化剂的制备及其对CO加氢合成低碳醇性能的影响

    杨佳茜;金嘉钰;薛凯凯;李旭达;郭腾罄;汪钰熠;卫晨飞;薛朵梅;智丽飞;孙凯;

    通过共沉淀-浸渍法制备了一系列K-CuZnZrO_2催化剂,研究了Cu质量分数对合成气(CO+H_2)制低碳醇(异丁醇)的影响。在该系列K-CuZnZrO_2催化剂上,低碳醇中甲醇和异丁醇是主要产物(总醇收率达95%)。Cu质量分数为12%的K-12%CuZnZrO_2催化剂表现出最优的异丁醇合成性能,异丁醇选择性为20.2%,异丁醇收率为22.8 g/(L·h)。综合多种表征分析结果表明:改变Cu质量分数可以实现对Cu-Zr相互作用的调控。Cu和无定形ZrO_2之间的电子转移,能够显著促进Cu~(2+)还原的同时产生低强度的弱碱位点,特别是利于产生更多高分散的CuO-ZrO_2固溶体,这对CO加氢协同催化形成异丁醇至关重要。过量的Cu组分将破坏CuO-ZrO_2固溶体的电子和配位结构,Cu-Zr之间相互作用减弱,抑制C—C链的增长,降低异丁醇选择性。研究结果将为进一步定向调控设计高效、高选择性、高稳定性异丁醇合成催化剂提供新思路。

    2024年05期 v.56 27-34页 [查看摘要][在线阅读][下载 1715K]

材料化学与物理

  • 微纤化纤维素基复合膜的质子交换性能

    苗磊;王磊;陈东初;

    提出了微纤化纤维素“微溶-焊接”策略,采用尿素/NaOH溶液对微纤化纤维素进行微溶处理并使其在凝固浴中重新凝固析出的方法,制备了微纤化纤维素/木质素磺酸盐复合膜,研究其力学性能、溶胀性能及质子传输性能等。结果表明:复合膜在完全水合状态下的力学强度为3.7±0.2 MPa,杨氏模量为58.6±3.9 MPa,吸水率(质量分数)为(82±1)%,平面溶胀率为(13±2)%,复合膜在80℃下的质子传导率为0.056 S/cm,甲醇渗透系数为2.86×10~(-6) cm~2/s。该研究提出的“微溶-焊接”策略,有望在纤维素功能膜领域得到应用。

    2024年05期 v.56 35-42页 [查看摘要][在线阅读][下载 1242K]
  • 壳聚糖基氮掺杂碳包覆FeF_3锂离子电池正极材料的制备及性能

    陈荟茗;林燕容;周月;曹栩均;陈素妍;蒲浩;赵瑞瑞;袁中直;

    为解决使用有机物高分子材料制备高性能N掺杂碳包覆FeF_3正极材料中遇到的易还原、易烧蚀等挑战,提出了H_2O_2氧化与冷冻干燥相结合的制备策略。以Fe(NO_3)_3为铁源兼发泡剂、壳聚糖为N、C包覆原料,在pH 1.8下制备了氮掺杂碳包覆的多孔FeF_3复合材料,研究了该材料作为锂离子电池正极材料的电化学性能。结果表明:前驱液中壳聚糖的引入使复合材料保存了壳聚糖纤维的缠绕包覆效果;高温O_2直接氧化法会导致壳聚糖多孔纤维的烧蚀和结构坍塌,在碳化后的氟化过程中,采用H_2O_2氧化与NH_4HF_2+NaH_2PO_4氟化相结合的水热合成法,使N掺杂碳包覆FeF_3复合材料中的Fe元素保持高价态,从而使其在4.5~2.0 V充放电范围具有208 mAh/g初始容量和好的循环性能。此方法可有效利用壳聚糖等天然高分子纤维的优势制备高活性的多孔FeF_3正极材料。该研究提出的策略简单有效,对各种N掺杂碳包覆的复合材料制备具有指导意义。

    2024年05期 v.56 43-52页 [查看摘要][在线阅读][下载 2770K]
  • 水铁矿表面介导亚铁有氧氧化产生羟基自由基性能及其应用

    陈静;谭欣洁;杨露;吴宏海;李耀威;

    采用外源添加Fe(Ⅱ)和As(Ⅲ)的反应体系,重点研究水铁矿表面介导活性氧物种(ROS)的产生及其对As(Ⅲ)氧化转化的增效机理。XRD、ESR以及XPS等分析结果均表明:水铁矿/Fe(Ⅱ)体系在弱酸性pH条件下氧化产生的ROS包含有羟自由基·OH、单线态氧~1O_2和超氧自由基·O~-_2,且产·OH的类芬顿反应是一个单电子传递的过程。水铁矿/Fe(Ⅱ)体系氧化反应120 min时可生成约364.82μmol/L的H_2O_2,O_2的存在高度决定了H_2O_2的生成。水铁矿/Fe(Ⅱ)体系中的·OH累积浓度与Fe(Ⅱ)氧化的量成正比,pH为6的弱酸性条件更有利于水铁矿/Fe(Ⅱ)体系氧化产·OH,此时体系产生的·OH累积浓度约为30.69μmol/L。As(Ⅲ)被·OH等ROS氧化主要发生在矿物固体表面,Fe(Ⅱ)的存在有利于该体系氧化As(Ⅲ)形成As(V),但由于存在竞争吸附,因而可能不利于该体系吸附As(Ⅲ)及后续的界面氧化作用。该研究将有助于丰富基于矿物表面介导的Fe(Ⅱ)反应性对砷污染环境净化耦合作用增强机制的认识,可为实际砷污染土壤环境修复提供实验与理论依据。

    2024年05期 v.56 53-63页 [查看摘要][在线阅读][下载 1633K]

生态环境

  • 基于土地利用的尼洋河流域生态系统服务价值的时空变化及其驱动因素

    郭健斌;刘天平;

    为了解尼洋河流域生态系统服务价值(Ecosystem Service Value, ESV)的时空变化及其驱动因素,基于1990、2000、2010、2020年4期遥感影像数据,采用生态系统服务价值变化动态度、ESV当量因子估算、地理探测器,深入分析了尼洋河流域近30年的土地利用和ESV变化及其影响因素。结果表明:(1)1990—2020年,尼洋河流域的耕地和建设用地增至原来的2倍,草地波动增加,其他用地减少。草地、未利用地和林地始终是尼洋河流域的主要土地利用类型。(2)尼洋河流域的ESV呈现“东高西低”的分布格局,1990、2000、2010、2020年的ESV分别为432.955、432.955、391.650、390.438亿元,呈现“稳定—减少—稳中有降”的变化趋势。(3)2020年,二级服务类型的价值由高到底依次为:水文调节服务(63.796亿元)、维持生物多样性服务(60.697亿元)、保持土壤服务(56.921亿元)、气候调节服务(50.772亿元)、气体调节服务(50.104亿元)、废物处理服务(42.129亿元)、提供美学景观服务(30.771亿元)、原材料生产服务(27.148亿元)、食物生产服务(8.099亿元);1990—2020年,除了食物生产服务价值持续增加外,其他各类服务价值都持续下降。(4)到干流距离、海拔对ESV变化影响的解释力均在10%以上,是导致流域ESV变化的主要原因;年平均气温、固定资产投资、城镇化率和年降水量对ESV变化的解释力较低,是导致流域ESV变化的次要因素。文章研究证明了人口增加和城镇化进程引起尼洋河流域的土地利用变化,间接影响生态系统服务价值变化;随着生态安全屏障保护与建设在西藏自治区的积极推进,尼洋河流域生态系统服务价值减少的态势得以遏制。

    2024年05期 v.56 64-76页 [查看摘要][在线阅读][下载 4281K]
  • 冻融影响下生态系统服务价值和生态风险的时空演变特征及关联性——以南羌塘盆地东区为例

    冯彬;周建伟;于涛;

    气候变化会显著影响冻土、冰川等对温度变化敏感的生态系统,造成区域生态系统服务价值和生态风险发生变化。为揭示气候变化对青藏高原典型冻土区域的生态系统服务价值的影响和可能造成的生态风险,基于2000—2020年土地利用数据,运用生态系统服务价值(Ecosystem Service Value, ESV)评估、生态风险指数(Ecological Risk Index, ERI)评估、双变量空间自相关、地理探测器等模型和方法,分析了南羌塘盆地东区ESV、ERI的时空演变、空间关联和空间分异特征。结果显示:(1)2000—2020年,南羌塘盆地东区ESV呈增长趋势,累计增长5.76%(276.98亿元),草地和水域贡献了超98.70%的ESV。研究区ESV总体呈中部高、四周低的分布格局,以中等价值区为主(面积约占研究区总面积的70.37%)。(2)研究区ERI整体呈上升趋势,总体呈东南低、西北高的分布格局,以极低风险区为主(面积约占研究区总面积的60.68%)。(3)研究区ESV和ERI具有空间负相关性(Moran's I<0),主要LISA聚类为低价值—低风险(面积约占研究区总面积的34.26%)。(4)区域ESV和ERI的空间分异受自然因子和经济因子共同作用影响,其中归一化植被指数为二者空间分异的主导因子(q值分别为0.55和0.19)。研究结果表明需根据研究区ESV和ERI的时空分布和变化特征,采取因地制宜的生态保护措施,推动区域生态环境的可持续发展。

    2024年05期 v.56 77-90页 [查看摘要][在线阅读][下载 4036K]
  • 东江流域水土保持服务供需的时空变化和影响因素

    韩念龙;纪家慧;

    准确识别水土保持服务功能的供需匹配时空关系及其影响因素,可为区域水土流失的预防和治理提供重要依据。以东江流域为例,基于RUSLE模型量化2000—2020年的水土保持服务供需,并进一步采用地理加权回归模型探求主导因子对水土保持服务供需关系变化之间的影响。结果显示:(1)东江流域大部分地区(约64.46%)的水土保持服务供需表现为盈余状态,供需赤字状态主要分布在中部和南部,2000—2020年的供需比呈现先下降后上升的趋势(2000、2010、2020年的供需比分别为0.042、0.037、0.044)。(2)水土保持服务供需的空间匹配类型为低高型(低供给-高需求)的区域主要分布在东江流域东南部,是改善水土保持服务供需失衡的重点区域。(3)归一化植被指数对东江流域的水土保持服务供需影响最大,且表现出全局正向促进作用;年均降雨量、人口密度、高程和国内生产总值的影响则有正有负,具有明显的空间异质性。由研究结果可知,近10年来东江流域水土保持服务正在逐步改善,但仍需关注“低高型”水土保持服务供需类型区域,重点考虑归一化植被指数的影响,同时充分考虑各因素的空间非平稳性,以制定更具针对性的水土保持空间治理策略。

    2024年05期 v.56 91-101页 [查看摘要][在线阅读][下载 2972K]
  • 基于多源数据的典型海湾岸滩环境历史演变分析——以福建省安海湾为例

    翁宇斌;孙芹芹;张加晋;

    福建省安海湾为典型的半封闭型海湾,海湾狭长,口门较小,近60多年来因围垦及填海造地活动导致整个海湾的岸滩发生了很大的变化。文章采用长时间序列的地形图、航道水深图、潮流观测数据和遥感影像等多源数据相结合的方法,通过数字化、数据标准化等处理,对安海湾的岸滩环境历史演变进行分析。研究结果显示:1958—2022年,因围垦及填海造地导致海湾岸线长度减少13.6 km;海湾面积减少18.40 km~2;滩涂面积减少13.01 km~2;0 m等深线向外扩张,水深变浅,并由此引起安海湾纳潮量减少8 078万m~3,纳潮量减少70%;海湾水动力减弱、航道淤积速率增加等,对海湾的生态环境造成严重的影响。

    2024年05期 v.56 102-108页 [查看摘要][在线阅读][下载 1727K]

数学与应用数学

  • 一类具p-Laplacian算子的分数阶微分方程边值问题

    周文学;侯泽蓉;

    基于变分方法,研究了一类具p-Laplacian算子的分数阶微分方程边值问题解的存在性:首先,建立了该微分方程的函数空间和变分框架;其次,利用山路引理和迭代技术,证明了该微分方程至少存在一个非平凡解;最后,通过一个例子来证明主要结论的适用性。

    2024年05期 v.56 109-116页 [查看摘要][在线阅读][下载 1062K]
  • 自适应逐步混合截尾加速寿命试验下应力强度模型的可靠性分析

    蔡静;何剑;徐开丽;何飞;韩荣;

    针对寿命试验中存在试验时间长且试验数据难以收集的问题,文章基于自适应逐步Ⅱ型混合截尾样本,研究步进应力部分加速寿命试验下应力强度模型的可靠性分析问题。首先,根据极大似然理论,获得应力强度模型可靠度的极大似然估计并给出了渐近置信区间。然后,利用Bootstrap方法构造了2类Bootstrap置信区间。其次,分别运用Lindley近似方法和马尔科夫链蒙特卡罗方法得到应力强度模型可靠度的贝叶斯估计,并给出其最大后验密度可信区间。最后,运用数值模拟,将极大似然方法、Lindley近似方法和马尔科夫链蒙特卡罗方法进行对比研究;同时,比较了最大后验密度可信区间、Bootstrap置信区间和渐近置信区间的优良性。模拟结果表明:(1)应力强度模型可靠度的贝叶斯估计优于极大似然估计;(2)基于马尔科夫链蒙特卡罗方法的贝叶斯估计优于基于Lindley近似方法的贝叶斯估计;(3)随着样本量的增加,贝叶斯估计和极大似然估计的均方误差和平均绝对偏差均呈减小趋势;(4)最大后验密度可信区间优于渐近置信区间和Bootstrap置信区间。由上述结论可知,文章的方法对于估计加速寿命试验下应力强度模型的可靠度是切实可行的,其中,马尔科夫链蒙特卡罗方法优于极大似然方法和Lindley近似方法,基于贝叶斯估计得到的最大后验密度可信区间优于Bootstrap方法构造的置信区间和基于极大似然估计得到的渐近置信区间。

    2024年05期 v.56 117-128页 [查看摘要][在线阅读][下载 1184K]
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